Investigação de fotocatalítico

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 4000 (2023) Citar este artigo

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Neste estudo, tolueno e etilbenzeno foram degradados no processo fotocatalítico-proxona usando nanocompósito BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolite. A presença simultânea de ozônio e peróxido de hidrogênio é conhecida como processo proxona. A síntese do nanocompósito foi realizada pelo método solvotérmico. Foram estudados o fluxo de ar de entrada, as concentrações de ozônio, as concentrações de H2O2, a umidade relativa e as concentrações iniciais de poluentes. O nanocompósito foi sintetizado com sucesso com base em FT-IR, BET, XRD, FESEM, mapeamento de elementos EDS, espectros UV-Vis e análise TEM. Uma vazão de 0,1 L min-1, 0,3 mg min-1 de ozônio, 150 ppm de peróxido de hidrogênio, 45% de umidade relativa e 50 ppmv de poluentes foram consideradas condições operacionais ideais. Ambos os poluentes foram degradados em mais de 95% nestas condições. Para tolueno e etilbenzeno, os coeficientes de efeito sinérgico dos mecanismos foram 1,56 e 1,76, respectivamente. Permaneceu acima de 95% de eficiência 7 vezes no processo híbrido e apresentou boa estabilidade. Os processos fotocatalíticos-proxona foram avaliados quanto à estabilidade ao longo de 180 min. Os níveis restantes de ozônio no processo foram insignificantes (0,01 mg min-1). A produção de CO2 e CO no processo fotocatalítico-proxona foi de 58,4, 5,7 ppm para tolueno e 53,7 e 5,5 ppm para etilbenzeno, respectivamente. O gás oxigênio promovido e o gás nitrogênio tiveram um efeito inibitório na remoção eficaz de poluentes. Durante a oxidação dos poluentes, vários intermediários orgânicos foram identificados.

Os compostos orgânicos voláteis (VOCs) são produzidos em muitos processos industriais, incluindo pigmentos, produtos químicos orgânicos, petroquímicos e farmacêuticos. A saúde humana, especialmente a dos trabalhadores industriais, é afetada negativamente pela maioria dos COV. Portanto, os COV no ar ambiente ou no local de trabalho devem ser controlados1,2. O tolueno e o etilbenzeno são membros da família BTEX (benzeno, tolueno, etilbenzeno, xileno), que são indicadores de COVs. Indivíduos e/ou indústrias utilizam extensivamente o tolueno, podendo causar efeitos extremos à saúde quando expostos de forma aguda ou crônica. É bem conhecido que o tolueno pode causar problemas respiratórios em humanos, como pneumonite química, náusea, vômito, dor e dermatite3. A fumaça do cigarro, a gasolina e o óleo natural contêm etilbenzeno. Além de afetar o sangue, o fígado e os rins, o etilbenzeno causa câncer4. Atualmente, muitos métodos têm sido aplicados à degradação de BTEX na indústria, incluindo processo de adsorção5, processo de oxidação catalítica6, processo de oxidação fotocatalítica7, processo de plasma não térmico8 e processo de degradação biológica9. O uso de processos oxidativos avançados (POAs) para remoção de BTEX é uma abordagem promissora baseada na geração de radicais10. Um dos subconjuntos de POA, incluindo o processo de ozonização (PO) e seus derivados11. O processo de ozonização para eliminação de BTEX à temperatura ambiente é favorável em comparação com outras técnicas devido à economia de energia12. Processos auxiliares como fotocatálise13, O3/H2O2 (processo proxon)14 e O3/ultrassônico podem aumentar o desempenho do OP. No processo proxona, o principal mecanismo de mineralização do tolueno e do etilbenzeno depende da oxidação indireta via radicais de oxidação livre, como OH·, O2·− e outros radicais . Também é possível obter mineralização satisfatória por meio da fotocatálise, adicionando catalisadores heterogêneos ao sítio de reação e gerando pares elétron-buraco na superfície do catalisador, o que é chamado de processo fotocatalítico . Pesquisas recentes concentraram-se em estruturas metal-orgânicas (MOFs) com arquiteturas de poros regulares devido às suas aplicações potenciais em armazenamento de gás, catálise heterogênea, adsorção seletiva e tecnologia de sensores. Os MOFs são compostos principalmente de íons metálicos ou aglomerados de íons metálicos, juntamente com moléculas orgânicas que atuam como ligantes. Ligantes di-, tri- ou tetradendados são unidades orgânicas típicas . Entre os MOFs, a família MIL é uma das mais importantes. NH2-MIL125 é isoestruturalmente idêntico ao MIL-125, mas requer uma proporção significativamente maior de metanol do que DMF para síntese; pode ser preparado substituindo H2BDC por ácido 2-aminobenzeno dicarboxílico. Espera-se que o grupo amina em NH2-MIL125 reduza a área superficial e o tamanho dos poros, mas a posição precisa do grupo amina na estrutura não foi determinada . NH2-MIL125 (Ti) contribui para a degradação fotocatalítica de poluentes orgânicos e para a evolução do hidrogênio devido ao seu band gap adequado. Embora exiba rápida recombinação de carga, não possui estabilidade estrutural suficiente. Para melhorar a atividade fotocatalítica, inúmeras técnicas têm sido aplicadas, como a substituição de cátions mentais por ligantes orgânicos e a deposição de cátions mentais nobres . BiPO4, BiVO4, Bi2WO6 e BiOX (X = Cl, Br, I) são semicondutores contendo bismuto que foram extensivamente estudados para melhorar as propriedades fotocatalíticas e ópticas . Entre os fotocatalisadores, o BiOI é particularmente promissor devido à sua camada anisotrópica e ao band gap adequado. Um intervalo de banda estreito permite-lhe responder fortemente à luz visível . A combinação da estrutura de heterojunção com MOFs é recomendada para superar problemas de recombinação rápida e estabilidade. Os poros grandes e confortáveis ​​do Zeólito tornam-no um excelente catalisador ou sorvente. Uma estrutura de zeólita contém elementos Al e Si, que fornecem espaços adequados para reter poluentes na fase gasosa . A novidade deste estudo foi a síntese de um novo nanocompósito BiOI@NH2-MIL125(Ti)/Zeolite (BiOI@MOF/Z) e sua utilização como catalisador de partida no processo fotocatalítico-proxona para remoção de tolueno e etilbenzeno pela primeira vez. Neste estudo os objetivos primários foram: (i) sintetizar um nanocompósito BiOI@MOF/Z que melhore o desempenho do processo de oxidação catalítica para remoção de Tolueno e EB do ar poluído, e determinar a caracterização do nanocompósito por FESEM, FT-IR, Mapeamento EDS, análise TEM, XRD, BET e UV-Vis. (ii), o desempenho do Processo Fotocatalítico-Proxone foi examinado em relação a parâmetros (como vazão, concentração de ozônio, concentração de H2O2 (HP), umidade relativa (UR) e concentração inicial de poluentes), e (iii) para determinar o efeito do mecanismo de sinergia, estabilidade e reutilização do catalisador, estimando a quantidade de ozônio remanescente nos processos, remoção simultânea de tolueno e etilbenzeno, investigando o efeito do gás oxigênio e nitrogênio como gás de arraste, calculando a taxa teórica de mineralização de tolueno e EB e liberação de CO e CO2, bem como subprodutos e caminhos prováveis ​​em ótimas condições.